六方晶窒化ホウ素の官能基化とシラン修飾がシリコンゴムナノコンポジットの熱的/機械的/形態学的特性に及ぼす影響

Scientific Reports volume 13、記事番号: 11915 (2023) この記事を引用

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六方晶系窒化ホウ素 (h-BN) ナノ粒子はシリコーンゴム (SR) に興味深い特性をもたらす可能性がありますが、フィラーとマトリックスの弱い界面相互作用によりナノ粒子の凝集が生じ、ナノ複合材料の性能が低下します。 この研究では、さまざまな濃度のビニルトリメトキシシラン (VTMS) を使用して h-BN ナノ粒子の表面を修飾しました。 シラン修飾の前に、h-BN ナノ粒子は 5 モルの水酸化ナトリウムを使用してヒドロキシル化されました。 ナノ粒子は、シラングラフト化の成功を評価するために特徴付けられました。 純粋および修飾された h-BN ナノ粒子を HTV シリコンゴム (SR) に 1、3、および 5 wt% で塗布しました。 ナノ複合材料の硬化、熱、機械的および形態学的特性と疎水性が評価されました。 SR ナノ複合材料の形態は、AFM および FE-SEM 分析を使用して特性評価されました。 h-BN ナノ粒子上のシラングラフト化により架橋密度は向上しますが、SR ナノ複合材料 (充填量 5 wt%) の硬化速度指数 (CRI) がそれぞれ 0.7 (dN・m) および 3.5% 低下することがわかりました。 また、ナノ複合材料の水接触角も 97.5° から 107° に増加しました。 ナノ粒子とゴムの界面相互作用の改善により、SR マ​​トリックス中での h-BN ナノ粒子 (5 wt%) の分散が改善され、SR ナノ複合材料の破断点伸び、300% での弾性率、および Tg が向上しました。

今日、ポリマー絶縁体は、軽量、簡単な鋳造、輸送の容易さ、取り扱いの容易さ、耐腐食性および耐摩耗性により、ガラス質および磁器材料の代替品として広く使用されています。 これに基づいて、シリコーンゴム (SR) は電気用途の絶縁体として広く使用されています 1,2。 しかし、シリコーンゴムは熱伝導率が低く、断熱用途の熱界面材料 (TIM) として重要な熱安定性があるため、熱放散が主な問題となっています 3,4。 シリコーンゴムの熱伝導性と電気絶縁性を向上させるために、これまでアルミナ（Al2O3）、硝酸アルミニウム（AlN）、窒化ホウ素（BN）などのセラミックフィラーが使用されてきました5、6。 シリコーンゴムに使用されるすべてのマイクロフィラーおよびナノフィラーの中でも、窒化ホウ素は、高い熱伝導率（600 W/m K）、破壊強度、低い誘電損失と誘電率、高い熱安定性、低い熱膨張、興味深い異方性などのユニークな特性を備えています。層ごとの構造のため7、8、9、10。

親水性六方晶窒化ホウ素（h-BN）ナノ粒子はシリコーンゴムの特性を改善する大きな可能性を持っていますが、フィルターとポリマーの界面相互作用が低いため、ポリマー中で凝集します11、12、13。 この問題は主にポリマー中の h-BN の分散に影響を及ぼし、望ましくない機械的特性や熱/電気的特性をもたらします 14。 表面修飾により、h-BN とポリマーの界面相互作用が改善される可能性があります 15。 窒化ホウ素ナノ粒子の表面改質における最も困難な部分は、その高い化学的安定性（表面に官能基がない）と、端部であっても結合部位（すなわち、ヒドロキシル基またはアミン基）が欠如していることである16。 これに基づいて、h-BN の表面修飾の前に、高濃度の酸または塩基性溶液によるヒドロキシル化という追加のステップ (つまり、官能化) が必要です。 官能化後、カップリング剤は表面にグラフトできるが、主に h-BN16、17、18 の端にグラフトできることが判明した。

1 分子内に有機官能基とアルコキシ官能基の両方を持つ両親媒性材料であるシランカップリング剤は、官能化後に無機 h-BN と反応し、フィラーとポリマーの界面相互作用を改善する可能性があります 19。

シラン表面修飾された h-BN は、これまでさまざまなポリマーに使用されてきました。 Cheng et al.20 は、シランカップリング剤のアルコキシ側の鎖サイズが h-BN の熱伝導率に大きな影響を与えることを示しました。 ビニル トリエトキシシラン (VTES) やテトラエチル オルトシリケート (TEOS) などのより小さな有機鎖を持つシランは、ポリビニル アルコール (PVA) の TC を増加させますが、より長い鎖を持つシランはそれを減少させます。 Wang et al.21 は、シラン化 h-BN は未処理の h-BN と比較してパラフィン中に長時間分散したままであることを確認しました。 Seyhan ら 22 は、ビニル トリメトキシ シランによる h-BN のシラン化が h-BN の化学的剥離を促進し、これがポリプロピレン マトリックスの熱伝導率にプラスの影響を与えることを発見しました。 Zhong ら 23 は、剥離した h-BN の表面をアミノプロピルトリエトキシシラン (KH550) およびビニル トリメトキシシラン (KH171) で修飾しました。 彼らは、修飾 h-BN をシリコーンゴム (SR) に添加しました。 彼らの結果は、ビニルシランがゴムマトリックスとの界面結合を改善し、SR ナノ複合材料の熱安定性を向上させることを示しました。